相干控制增强型光声光谱快速气体检测技术
引言石英增强型光声光谱(QEPAS)技术已经成为检测极低浓度痕量气体的有效方法。虽然QEPAS提供出色的灵敏度，但其高品质因数(Q值)音叉在快速波长扫描时存在挑战。本文探讨创新的相干控制方法，使快速光谱采集的同时保持测量精度。
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QEPAS工作原理
QEPAS使用石英音叉代替传统麦克风进行声学检测。当调制激光照射到吸收气体分子时，光声效应产生的压力波激发音叉叉齿振动。音叉的压电特性将机械振动转换为可测量的电信号。传统QEPAS系统采用激光二极管或量子级联激光器，具有窄带光谱输出但波长可调性有限。
石英音叉的高Q值提高了测量灵敏度，但也带来固有限制：激发后，音叉会持续振动较长时间(回铃时间)。在进行快速波长扫描时，这种残余振动会干扰后续测量，严重扭曲测得的吸收光谱。
图1：相干控制石英增强光声光谱(COCO-QEPAS)的测量原理。该图显示了设置方案，并说明相干控制如何通过相移激励序列实现音叉减速。
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COCO-QEPAS技术
相干控制QEPAS (COCO-QEPAS)通过战略性相位操控激励序列克服了回铃限制。该技术包括三个关键步骤：
初始激励：激光脉冲序列以音叉自然频率的相位驱动音叉振动。测量：系统短暂测量音叉振动幅度，与当前波长下的气体吸收相关。相干阻尼：具有π相移的额外激光脉冲主动停止音叉振动，为下一次测量做准备。
图2：激励和阻尼序列之间相移对残余信号的依赖性分析，展示π相移时的最佳阻尼效果。
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技术实现
实验设置采用光纤反馈光学参量振荡器(FFOPO)作为光源，提供1400至4000纳米的宽波长可调范围。声光调制器(AOM)以12420赫兹调制激光强度，匹配音叉的共振频率。调制光束进入含有石英音叉的QEPAS气室。
任意波形发生器控制激励和阻尼序列之间的相位关系，与锁相检测同步以实现精确信号测量。序列之间的最佳相移π有效消除音叉的残余运动，实现快速进入下一个波长点。
图3：传统QEPAS与COCO-QEPAS的比较，显示相干控制如何在高扫描速度下防止光谱失真并保持与理论HITRAN数据的一致性。
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性能和应用
COCO-QEPAS在快速光谱采集方面表现出显著优于传统QEPAS的改进。该技术能在仅三秒内完成3050至3450纳米的完整甲烷光谱测量，同时保持与理论HITRAN数据库预测的优秀一致性。在125纳米/秒的最大扫描速度下，系统实现：
信噪比(SNR) 146归一化噪声等效吸收系数(NNEA) 3.7 × 10^-9 W cm^-1 Hz^-1/2保持P-、Q-和R-分支的光谱特征相比传统QEPAS降低光谱失真
该技术的快速扫描能力使其在以下领域具有特殊价值：
工业过程实时监测多组分气体分析环境温室气体检测医疗呼吸分析石油化工检测应用
采样率按照香农-奈奎斯特定理优化为激光线宽的一半，平衡信号强度和光谱分辨率。尽管高扫描速度在单个测量周期内导致轻微的波长变化，但通过双向扫描测试验证，该技术仍保持出色的测量精度。
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结论与展望
QEPAS中引入相干控制代表气体传感技术的重大进展。通过实施相移阻尼序列，COCO-QEPAS成功解决了高Q音叉固有的速度限制，同时保持卓越的测量灵敏度。在保持光谱特征的同时实现秒级完整分子光谱采集的能力，使该技术在实时监测应用中具有特殊价值。
在125纳米/秒扫描速度下实现146的信噪比，为工业和环境应用中的快速气体分析提供新方法。未来的发展可能集中在进一步优化相干控制序列，并扩展到其他波长范围和分子种类。
随着技术成熟，COCO-QEPAS可望在需要快速、灵敏和特异性气体检测的应用中发挥重要作用，从排放监测到医疗诊断。该技术与OPO等宽波长可调激光源的兼容性，表明使用单一仪器进行多物种气体分析具有良好发展空间。
参考文献
S. Angstenberger, M. Floess, L. Schmid, P. Ruchka, T. Steinle, and H. Giessen, "Coherent control in quartz-enhanced photoacoustics: fingerprinting a trace gas at ppm-level within seconds," Optica, vol. 12, no. 1, pp. 1-4, Jan. 2025.
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